Sibylle Wallum studierte Design for Performance (BAHons of Fine Arts) am Central Saint Martins College of Art and Design in London. Nach ihrem Studium assistierte sie am Thalia Theater Hamburg und war zudem mehrere Monate die Kostümassistentin von Frida Parmeggiani bei Robert Wilsons Johannespassion am Théâtre du Châtelet in Paris.
Im Anschluss folgten freischaffend Kooperationen mit Regisseur*innen wie Anne Lenk, Jette Steckel, Anna Bergmann, David Hermann ,Jan Philipp Glogger und Thorleiffur Öre Arnarsson.
Mit der Regisseurin Anne Lenk verbindet sie eine enge, langjährige Zusammenarbeit. Gemeinsame Arbeiten wie Der Menschenfeind und Maria Stuart am Deutschen Theater wurden zum Theatertreffen im Jahr 2020 und 2021 eingeladen.
Weitere Kostümbilder entstehen ausserdem im Bereich Schauspiel für das Burgtheater Wien, Residenztheater München, Thalia Theater Hamburg, Staatsschauspiel Hannover, Staatsschauspiel Dresden, Stadttheater Bern, Staatstheater Nürnberg, Staatstheater Karlsruhe und Theater Bonn, sowie für die Oper Frankfurt, Volksoper Wien, Oper Köln und die Bayreuther Festspiele.
In der Kritikerumfrage der Zeitschrift Theater Heute wurde Sibylle Wallum für das Kostümbild von Maria Stuart in der Regie von Anne Lenk als Kostümbildnerin des Jahres 2021 ausgezeichnet, sowie für den Faust 2022 für das Kostümbild von Pippi Langstrrumpf in der Regie von Jette Steckel nominiert.